La Fundación Simarro, constituida en 1927, no tuvo el destino deseado por su fundador. Los años de la Guerra Civil impidieron que el sueño de mantener un Laboratorio de Psicología Experimental en la Universidad Central tuviera desarrollo. La Fundación fue reorganizada en 1948 en un intento de fusionar las intenciones testamentarias de Simarro con la legislación franquista. En el otoño de 1961 se realizó el primer inventario de los cuadros propiedad de la Fundación, dispersos entre distintas dependencias universitarias.

Desde 1982 la Facultad de Psicología de la Universidad Complutense alberga los fondos de carácter científicos del legado Simarro, hasta entonces depositados en el Instituto Luís Vives del CSIC. Este legado incluía, junto a alguna obra de interés artístico, los archivos personales, numeroso instrumental científico y preparaciones histológicas y su biblioteca personal. Éste fondo bibliográfico está constituido por más de 4000 volúmenes, y casi un centenar de ediciones anteriores al siglo XIX; actualmente se encuentra ubicado en la Biblioteca de la Facultad de Psicología de la Universidad Complutense.

La Fundación Simarro ha quedado integrada en la Fundación General de la Universidad Complutense. Bajo sus auspicios se celebró una exposición en Madrid (2002) y Valencia (2003), donde se expuso parte de este legado; de esta exposición se editó un catálogo bajo el título Luís Simarro y la Psicología científica en España (Universidad Complutense de Madrid, 2002).