Los materiales geológicos utilizados en la construcción del Antiguo Hospital e incluidos en esta Ruta GeoMonumental corresponden a la piedra, las cerámicas y los morteros.

En la memoria del proyecto, Palacios indica cinco tipos diferentes de piedra a utilizar para la construcción del Hospital de Jornaleros, la caliza, el granito, la pizarra, el mármol y la piedra silícea.

En el edificio, todas las piezas pétreas que constituyen el plano principal de fachada, los diversos elementos que avanzan respecto al mismo y el nivel superior, salvo los balaustres, corresponden a piedra caliza. El muro perimetral y los diversos muros de mampostería de los jardines, están íntegramente construidos también con piedra caliza. La piedra utilizada procedía de las canteras del Valhondo, paraje localizado en las proximidades de Morata de Tajuña, en el sureste de Madrid.

El granito se emplea para las columnas y escaleras. Correspondiente a la piedra berroqueña de la Sierra de Guadarrama, procedía de las canteras del Berrocal, localizadas en el noroeste de la Comunidad de Madrid.

La pizarra, empleada sólo en la cubierta de la iglesia, es española. Debido a la estrecha relación de Palacios con Galicia, posiblemente esta pizarra proceda de Valdedorras (Orense). El mármol se localiza en los alféizares, fachada a la calle Maudes y portada principal de la iglesia. Palacios indica que era mármol nacional, procediendo seguramente de Macael (Almería). Para los cimientos, se empleó hormigón de piedra silícea, correspondiente con toda seguridad a material reutilizado o a sílex extraído en Vicálvaro.

Materiales pétreos en el Antiguo Hospital.
Caliza en las fachadas (a) y muro perimetral (b), granito en columnas (c), mármol en aplacados (c), pizarra en cubierta iglesia (d).

Los materiales cerámicos que decoran las fachadas del Antiguo Hospital son los paneles cerámicos, que recorren el nivel superior de las fachadas en todo su perímetro, y el trencadiç o mosaico de azulejos, que revisten las enjutas en los arcos de las fachadas.

Los paneles cerámicos están constituidos por 32 azulejos gota de agua de muy diversos colores, enmarcados por un cordón en altorrelieve con una pieza semiesférica en sus esquinas, ambos con un vidriado ocre semiopaco y un esmalte turquesa. Este diseño gustó tanto que Palacios lo utilizó también en la decoración de las fuentes. El reflejo metálico, que proporcionaba el brillo deseado y posibilitaba la diferente incidencia de la luz según la hora del día y el efecto gota de agua, que simulaba la caída del agua sobre la superficie de las piezas mediante la impresión de dos círculos concéntricos, fueron algunas de las técnicas planteadas para obtener el movimiento deseado y reducir los costes.

Las piezas originales fueron elaboradas por Daniel Zuloaga en San Juan de los Caballeros (Segovia), empleando las arcillas rojas de la zona, ricas en óxidos de hierro, y en la sílice de la cercana localidad de Bernuy. Las piezas que constituyen los paneles cerámicos actuales fueron elaboradas en Humanes (Madrid) con un barro de Valdemorillo, mezclado con tierras de Segovia y chamota de Alcañiz, con mucho cuarzo.

Mediante el trencadiç o mosaico de azulejos, técnica difundida en España por Gaudí, se otorga color y movimiento a las superficies utilizando fragmentos de azulejos cortados irregularmente. Palacios empleó piezas sobrantes de las cerámicas interiores, fabricadaen Sevilla por la casa de Manuel Ramos Rejano. Si bien actualmente, numerosas enjutas están decoradas con mosaicos de azulejos, originariamente la práctica totalidad de las mismas quedaron inconclusas.

El mortero de junta visible hoy en día en los paramentos es un mortero de cal con árido de composición calcítica. La memoria original del proyecto no hace referencia alguna al rejuntado con mortero de las piezas de cantería, concibiendo Palacios seguramente su aplicación como recurso plástico para proporcionar la textura deseada a los paramentos. Además, este mortero permitía camuflar las irregularidades de la fábrica pétrea.

Los morteros de revestimiento principalmente revocan fábricas de ladrillo, tratando de imitar el color y tratamiento superficial de la caliza utilizada. Así, las fábricas de ladrillo de los torreones interiores, del cuerpo central de la iglesia y del edificio principal, y de las ménsulas que soportan elementos en voladizo, presentan un revestimiento de tonalidad y rugosidad similares a los que muestra la piedra caliza. La utilización de morteros de revestimiento debió concebirse desde el principio de la obra, así como contemplarse para ajustar los presupuestos.

Por otro lado, Palacios indica en la memoria del proyecto el empleo de piedra artificial, refiriéndose como tal únicamente al material empleado en los balaustres y pináculos. Con una intensa tonalidad gris oscuro, se corresponde con prefabricados de hormigón.