Para proporcionar la suntuosidad deseada a este edificio, Arbós utilizó una gran variedad de materiales de construcción, tanto naturales (calizas, granitos y mármoles) como artificiales (ladrillos, cementos y metales), traídos desde diferentes puntos de España y hasta del extranjero, gracias a la revolución de los transportes en esa época, sobre todo a la expansión del ferrocarril por toda la Península Ibérica. Del mismo modo, utilizó técnicas constructivas revolucionarias para esa época, como el uso de estructuras metálicas, la sustitución de la fabrica de sillería pétrea por una fábrica de ladrillo recubierta con placas de piedra natural y el empleo de cementos naturales y artificiales para la elaboración de hormigones y morteros. En definitiva, Fernando Arbós fue un arquitecto innovador que utilizaba cualquier clase de material de construcción (natural o artificial) que le permitiera jugar con las formas y los contrastes.

Las piedras naturales aparecen principalmente en placas de revestimiento en las fachadas, aunque también hay sillares. El granito, procedente primero de las canteras de El Berrocal y Alpedrete (Piedra Berroqueña) y posteriormente de unas canteras localizadas al Noroeste de Toledo, se dispone en sillares en los zócalos de las fachadas y en el muro de contención que rodea a todo el recinto. Ambos granitos son similares, pero el de Toledo tiene cristales de mayor tamaño y es de un tono más claro y menos azulado.

La caliza blanca es empleada en todas las fachadas, en los zócalos, esquinas, cornisas, molduras, arcos de las bóvedas y arquerías de los ventanales. Procede de Torrubia (Cuenca) y aparece tanto en sillares como en placas de revestimiento. Las placas de revestimiento en las fachadas tienen unos 10 cm de espesor y configuran las bandas de mayor anchura. En estas zonas, la caliza se alterna con placas y sillares más estrechos realizados con una caliza negra procedente de Calatorao (Zaragoza). Los sillares presentan espesores de hasta 70 cm y las placas 35 cm. La caliza blanca de Colmenar es escasa, limitándose su presencia al muro de contención.

Los mármoles se emplean en las fachadas, en los fustes de las columnas de ventanales y puertas y en los elementos decorativos de los frontones. El mármol blanco es de Fuenteheridos (Huelva) y de Macael (Alicante), y el mármol negro es de Bélgica.

La participación de los materiales artificiales es muy importante, aunque aparecen cubiertos por las piedras naturales, al ser entonces considerados como materiales pobres y poco estéticos. Los materiales artificiales más empleados fueron los ladrillos, que configuran la fábrica de los muros, y los cementos, que forman parte de los morteros de junta entre los ladrillos de la fábrica, morteros de revestimiento del interior de las galerías, morteros de adherencia de las piedras naturales a la fábrica de ladrillo, morteros de pavimentación de las galerías así como del hormigón hidráulico empelado en la cimentación y relleno de la estructura.

Arbós fue unos de los precursores del uso del cemento en edificación, pues hasta entonces sólo era utilizado en obras públicas. Utilizó dos tipos de cementos naturales, de procedencia nacional, y uno artificial (Portland), procedente de Marsella (Francia) y que estaba resurgiendo con fuerza en Europa. Uno de los cementos naturales era un cemento de fraguado lento elaborado en San Celoní (Barcelona), utilizado como mortero de junta entre los ladrillos de la fábrica y como hormigón hidráulico en la cimentación y relleno. El otro se trata de un cemento de fraguado rápido fabricado de San Juan de las Abadesas (Gerona) y Zumaya (Guipúzcoa), empleado como mortero de revestimiento de la fábrica de ladrillo en el interior de las galerías, como mortero de junta entre los ladrillos de la fábrica que constituyen las bóvedas y como mortero de adherencia de las placas de piedra natural en el exterior de los edificios. El cemento Portland se utilizó en la cimentación y relleno de la estructura, principalmente de la torre-campanario y en la pavimentación de las galerías del claustro.

El interior de las galerías se encuentra pintado con hermosas pinturas al fresco en sus bóvedas y techos. Estas pinturas se asientan sobre enlucidos de cal y yeso.

La presencia de los metales también es importante. Las cubiertas, a dos agua, y las cúpulas semiesféricas son de zinc y están pintadas de rojo. Las cúpulas aparecen además adornadas con motivos plateados.

La verja de hierro del cerramiento y los ventanales del claustro fueron también diseñados por Fernando Árbos. En 1913, Árbos encargó la fabricación y la puesta en obra de 11 vidrieras a la casa Mauméjean Hermanos.